A AAMHN tem procurado preencher lacunas das coleções do museu e atender às necessidades das novas exposições, adquirindo peças para o acervo. Ao longo dos anos, muitas foram as contribuições da Associação.
Para o Arquivo Histórico, a AAMHN comprou na Alemanha fotografias de Paul Erbe, referentes ao Rio de Janeiro da década de 1910, e complementou a coleção “Rian” com mais uma caricatura de Nair de Teffé (1886-1981), representando provavelmente Procópio Ferreira. Em aquarela sobre papel, a caricatura traz no verso a inscrição “fiz um Procópio mais bonito, sem narigão”. O MHN possui uma significativa coleção de caricaturas da esposa do Presidente Hermes da Fonseca, que usava em seus trabalhos o pseudônimo de Rian.
Em 2001 o MHN acolheu a exposição temporária “Lenços e Colchas de Chita de Alcobaça”, reunindo peças da tradicional arte dos algodões estampados de Alcobaça que, com seus motivos orientais, aves e flores, decoraram inúmeros lares portugueses nos séculos XVIII e XIX e chegaram ao Brasil nas malas dos imigrantes no início do século XX. A partir da exposição, surgiu a oportunidade da compra de uma peça interessante para o museu: uma colcha de Alcobaça, do final do século XIX, estampada com a figura de D. Pedro I, Imperador do Brasil. Prontamente a AAMHN entrou em ação, adquirindo-a para o acervo do MHN.
Para complementar a coleção de mobiliário, a AAMHN arrematou em leilão uma cadeira de dentista/barbeiro, provavelmente de fabricação brasileira, confeccionada em madeira nobre e palhinha no estilo Luís Felipe, século XIX. Essa cadeira integra, ainda, a coleção de itens relacionados às profissões e aos instrumentos de trabalho, que teve grande impulso a partir da década de 1990.
Moedas em ouro e prata, uma forma de “pão de açúcar” e um chapéu masculino foram também comprados pela AAMHN.
Em 2008, a Associação comprou três obras do artista gaúcho Carlos Vergara (1941) para integrarem a exposição de longa duração “Portugueses no Mundo”: são quadros montados a partir de fotografias, com efeito 3D, que fazem uma releitura contemporânea das Missões Jesuíticas de São Miguel das Missões/RS.
Para a exposição “Cidadania em Construção”, a AAMHN adquiriu dois óleos sobre tela de Clécio Penedo (1936-2004) da série In-confidentes, retratando o Marechal Deodoro (1982) e o Presidente Getúlio Vargas (1989).
